Cardinale Titolare attualmente è Sua Eminenza William Henry Keeler Arcivescovo di Baltimore (Ritratto di Ulisse Sartini) 

È succeduto nel 1994 al Card. Paolo Emilio Lèger, il quale aveva lasciato l’Archidiocesi di Montreal nel Canada per andare a vivere come missionario fra i lebbrosi dell'Africa.

Il primo Cardinale Titolare di S. Maria degli Angeli fu il Card. Antonio Serbelloni (1564). La sua lastra commemorativa è ubicata nell'abside della Basilica S. Maria degli Angeli, di fronte a quella di Pio IV. La sua immagine è giunta fino a noi in un quadro della cappella del Redentore. 

Il secondo Cardinale Titolare fu il romano Prospero Santacroce, rimasto famoso perchè, essendo stato Nunzio in Portogallo, per primo importò il tabacco che venne chiamato “Erba Santacroce”.

Fra tutti gli altri non possiamo non ricordare il Cardinale Federico Borromeo di manzoniana memoria. Fu Titolare di questa chiesa per trentotto anni, e qui l'11 - 6 - 1595 fu consacrato Arcivescovo di Milano. Un mese prima aveva amministrato il S. Viatico a S. Filippo Neri, suo maestro e guida.

I nomi dei Cardinali Titolari sono incisi in una lapide posta lungo la scalinata che porta al loro appartamento, sistemato nell'ultimo piano della casa parrocchiale, attualmente residenza di Sua Eminenza il Cardinale Giovanni Canestri.